发布日期:2017-07-17    浏览次数:1074
表界面催化过程的原位拉曼研究进展
表界面催化过程的原位拉曼研究进展

我室李剑锋教授课题组与陈秉辉教授课题组在表界面催化过程的原位拉曼光谱分析领域取得重要进展,相关研究成果以“Revealing the role of interfacial properties on catalytic behaviors by in-situ surface-enhanced Raman spectroscopy” 为题于2017年7月12日发表在J. Am. Chem. Soc., 2017, DOI: 10.1021/jacs.7b04011。

多相催化剂的表界面结构直接决定催化反应过程。利用原位表征技术从分子水平上揭示表界面结构对反应过程的影响一直是多相催化研究的热点。该论文通过构建Pt-Au、Pt-TiO2-Au、Pt-SiO2-Au等多种界面,结合对巯基硝基苯等模型探针分子,利用原位SERS光谱,获得了氢物种在不同界面上溢流的直接光谱证据。结果表明,氢气在Pt上解离后可经Pt-Au、Pt-TiO2-Au界面从Pt溢流至Au表明,且在Pt-Au界面上的速度要高于Pt-TiO2-Au;但该溢流过程在Pt-SiO2-Au界面则无法进行。该研究表明表面增强拉曼光谱可作为多相催化反应研究的新方法,并为揭示反应机理提供直接证据。


该工作是在李剑锋教授、陈秉辉教授指导下合作完成的。第一作者是我院博士后张华博士,魏杰、王琛等完成了部分合成工作,密度泛函理论计算由张霞光、吴德印教授完成,物理系陈舒博士与杨志林教授完成物理计算。研究得到了国家自然科学基金优秀青年基金、分析化学创新研究群体基金和青年千人计划的资助。

论文链接:http://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b04011