3、代表性研究成果

1)原子光谱/质谱分析与组学研究

群体在原子光谱/质谱分析新原理、新技术和新方法研究领域素有传统,从仪器部件的设计制作到整机的构建,从物质组成和含量分析到元素形态分析、金属组学、定量蛋白质组学和细胞分析等方面开展了系统的研究工作,使群体在这个既传统又崭新的研究领域的研究水平始终处于国际前列。相关研究人员担任Anal. Sci.副主编(2010-2011)和Anal. Bioanal. Chem.国际顾问委员会委员,并任《科学通报》、《分析化学》、《环境化学》、《分析科学学报》等期刊编委。

原子光谱/质谱原子化/离子化新原理新技术研究及仪器部件和整机的设计构建。发展了原子光谱原子化新原理和相关原子化和色谱-光谱/质谱联用接口部件;开发质谱激光等离子体新技术。系列研究工作发表在Pure Appl. Chem., Trac-Trends Anal. Chem., Anal. Chem., J. Anal. At. Spectrom., Analyst, Anal. Bioanal. Chem.Spectrochem. Acta B等国际著名学术期刊上后,已被引用269次,并得到国际原子光谱权威Ralph Sturgeon博士的高度评价。八次被邀请在国际学术会议上做KeynoteInvited Talk

原子光谱/质谱新分析方法学研究。在发展原子光谱/质谱新方法的基础上,开展了金属组学、定量蛋白质组学和细胞分析的研究。金属组学的核心内容之一是研究金属元素不同形态在生命过程中的作用,探索典型重金属元素HgCd在生命体系中的形态分布、生物转化和相关毒理学机制,首次发现植物体内富含巯基的植物螯合肽与HgCd的结合形态,为HgCd的金属组学研究建立了新的方法体系并为其毒理学研究提供了可靠的实验证据。开展定量蛋白质组学研究,将以元素分析为特征的原子光谱和元素质谱创新地应用于蛋白质绝对定量分析。通过发展元素标记策略对蛋白质进行化学选择性和生物专一性标记,利用原子光谱/元素质谱技术可以在仅使用一种或几种标记元素富集同位素标准的情况下实现蛋白质的绝对定量分析。在上述基于元素标记策略和元素质谱定量蛋白质分析方法学研究的基础上,设计合成了集靶向多肽、荧光和元素标签的三功能探针,实现了肿瘤细胞的ICP-MS计数,发展了元素质谱细胞分析新方法。研究工作发表于国际著名学术期刊Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Eur. J., J. Anal. At. Spectrom., Anal. Chem.Metallomics(创刊号)上,应邀在第四届 APWC上作特邀报告和第37届国际光谱大会(CSI XXXVII,巴西)上作大会报告。

2)基于新型荧光探针设计的分子发光分析

发展高灵敏、高选择性和生物相容的新型分子荧光探针和传感体系,探索分子识别和光化学传感新机理,研究探针的固定化和再生化的方法;发展时间分辨荧光分析、单分子荧光检测、荧光相关光谱分析、空间分辨荧光分析;重点针对具有重要环境和生命科学意义的物种设计构筑新型传感体系,并开展系统深入的研究。研究成果新型荧光探针的设计、合成和性能研究获得2011年度教育部高等学校科学技术二等奖。相关研究人员担任Photochem. Photobiol. Sci.Supramol. Chem.Methods Appl. Fluoresc.编委及Supramolecular Chemistry: From Molecules to Nanomaterials专著的国际顾问委员会委员,并任《分析化学》、《光谱学与光谱分析》、《岩矿测试》、《分析测试学报》、《分析科学学报》、《高等学校化学学报》等期刊编委。

基于变构效应的光学分子传感体系研究。发展了变构型硫脲类阴离子传感体系、羟基化有机锡特异性荧光增强分子探针体系、基于双硫键光致翻转的氟离子比率荧光变构传感和碘离子多色变构传感体系、基于多重配位置换反应的OFF-ON型金属离子荧光传感体系、基于环金属化钯配合物的特异性阴离子传感体系、基于无机-有机簇集体的微量水荧光传感体系等。研究论文发表在Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Commun., Chem. Asian J., Inorg. Chem., Org. Biomol. Chem., New J. Chem., Analyst等期刊上,其中发表在Org. Biomol. Chem.上的论文成为该刊2008年度被引用次数最多的前50篇文章之一。受邀撰写综述发表于Chem. Soc. Rev.(封面),20109月发表后已被引用220多篇次。

基于聚集或解聚的信号放大荧光传感系统。发展了基于金属配位聚合物的Hg2+和半胱氨酸的高灵敏荧光传感、基于花菁染料J型二聚体的高选择性的Ag+Hg2+荧光传感、基于亲金属相互作用的Ag+配位聚合物用于半胱氨酸和Ag+的传感、基于卤键分子识别的OFF-ON型有机锡荧光传感、非手性类染料分子的手性聚集、手性放大与手性记忆的传感体系、基于二苯乙烯硼酸二聚体/γ-环糊精包络物的单糖选择性传感、基于含硼酸染料分子可控聚集的高选择性葡萄糖传感和手性聚集体构建等。研究成果发表于Chem. Commun., 2010, 46, 5864(封面故事),并被“Highlights in Chemical Technology”作大幅重点介绍和评论;发表于J. Am. Chem. Soc.上的研究成果则被ACS "Spotlight" 栏目和 "Noteworthy Chemistry" 周刊点评。最近又应邀撰写有关硼酸聚集体糖传感(Chem. Soc. Rev., 2013, 42, 8032-8048)和手性传感(Chem. Soc. Rev., 2015, DOI:10.1039/C4CS00531G)的综述论文.

后编码后功能化纳米颗粒荧光探针。提出了后编码后功能化新概念,依据后编码后功能化研究新思路,发展基于首先制备荧光编码前驱体、然后进行选择性调控编码和功能化制备纳米颗粒的新方法,制备具有多重荧光发射性质或多种功能特性的纳米颗粒材料,为多元生物分析、医学诊断、高通量药物筛选以及组合化学等领域的研究和相关产业产品提供高品质荧光探针和多功能纳米颗粒。相关研究工作发表在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Chem. Commun.等期刊上,并被Nature China亮点评述。

3)微纳尺度生物分析

群体在微流控分析、纳米生物分析和分子识别与传感等方向开展了系统的研究,逐渐形成了单分子、单纳米颗粒以及单细胞操控及高通量和高选择性的研究特色。相关研究人员担任BMC Biochemistry副主编、Scientific Reports编委、Microchim. Acta编委Analyst顾问委员和Biomicrofluidics顾问委员。

利用纳米孔、量子点、石墨烯等纳米材料的表面效应、体积效应、量子效应、小尺寸效应所赋予的优异光学特性、电子特性、传感特性,发展了高灵敏、高选择性的纳米生物分析新方法。基于智能仿生纳米通道的研究,提出了多色后编码荧光纳米探针技术,构建了高性能磁共振造影材料,制备了多种比色可视化纳米传感器件。论文发表在Nature Commun., Adv. Funct. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., ACS Nano, Nano Letter, J. Am. Chem. Soc., Anal. Chem.,并被Nature China, Nature MaterialsNature Asia Materials等杂志作为研究亮点报道。

群体在微流控芯片设计、微流控生物分析应用等方面取得如下成果:1)微流控芯片设计与加工技术。建立了一种基于PMMA的微阀与微泵加工方法和相应的软硬件控制系统,实现了nL/s流速的精确控制。基于该技术成功发展了一种PMMA核酸全自动萃取芯片。相关工作发表于Lab Chip2)琼脂糖液滴微流控单分子单细胞分析方法。创新性地建立了基于琼脂糖相变的液滴技术,发展了琼脂糖液滴单拷贝PCR方法,为分子筛选、DNA测序、单细胞研究提供了一种简单、快速、高通量的单分子放大方法。该工作以内封面文章发表在Lab Chip, 2010, 10, 2841。在此基础上,进一步发展了单分子琼脂糖液滴RT-PCR方法;利用所建立的单细胞分析技术,成功地实现了大量正常细胞中痕量致病细胞的高灵敏检测;利用所创的琼脂糖液滴微流控单分子放大方法,发展了一种高效筛选和鉴定核酸适体的新方法。相关研究工作发表在Lab ChipAnal. Chem.上并被AC官网highlight,多次受邀在国际会议上做邀请报告。

开展了微纳尺度分子识别与传感的研究工作。群体在核酸适体、噬菌体筛选与应用方面取得成果如下:1)靶向识别分子:建立了以肿瘤蛋白、癌细胞为靶标的核酸适体筛选实验室,筛选出了多条可以特异识别肿瘤标志蛋白、肿瘤细胞的核酸适体。利用核酸适体的优异识别性能,结合纳米技术与信号放大技术,发展了多种高灵敏、高选择性的生物分析方法。2)以重组噬菌体为识别探针,发展了灵敏、特异的细菌鉴别新方法。3)提出基于智能水凝胶的信号放大新策略,实现了痕量靶标的高灵敏可视化及手持式定量检测。相关研究成果发表于Anal. Chem., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., ChemBioChem, PLoS One, Analyst, Chem. Commun.等学术期刊。其中水凝胶工作被RSC Chemistry World做了长篇幅追踪报道,JACS以封面文章形式刊发信号放大与手持式定量工作,并以美妙的检测方法为题在ACS spotlight做亮点报道

4)界面光谱与多模成像分析

群体从分析信号灵敏度提升、信号可靠性与各种成像技术偶联方面开展了系统的研究;在表面增强拉曼光谱、表面等离子体耦合定向荧光发射的实验方法、仪器技术和具体体系方面取得了显著进展。

发展了电场辅助的表面等离子体耦合定向荧光发射(SPCDE)技术,发展了相关的仪器方法,构建了信标传感体系用于DNA的识别,智能地实现了对荧光强度的调控。基于固相基质表面修饰荧光团标记的核酸适体,利用其与待测的凝血酶相结合引起适体构型转换的特性,使荧光团从靠近表面的荧光猝灭区进入远离表面的荧光增强区并显著增强荧光信号;同时利用SPCDE技术荧光信号的定向发射特性,极大地提高信号收集效率和信噪比。相关工作发表于J. Am. Chem. Soc., Chem. Commun., Anal. Methods, 应邀为Annu. Rev. Anal. Chem.撰写有关SPCDE综述文章,并多次受邀在国际会议上做邀请报告。

发展了多模成像分析技术。研发了RK模式的棱镜型SPCDE荧光成像装置,并进行了染料掺杂薄膜的SPCDE检测。利用表面增强拉曼光谱技术检测灵敏度高的特性,发展了电化学负电位脱附和碘离子吸附的SERS基底除杂方法,获得了重现而可靠的活细胞膜表面的SERS信号,并成功地用于表面膜蛋白研究和单细胞SERS成像。发展了高功率密度激光溅射电离质谱成像技术,具有谱图清晰,干扰峰少,谱峰强度与元素含量成正比的特点。提出了一种具有协同增强的T1T2磁共振造影效果的核磁共振成像新技术,实现了真正意义上的同一时间空间和同一分辨率的相互佐证,有力地提高了疾病诊断分析的准确性和可靠性。发展了基于纳米温度探针的单细胞温度荧光成像技术和温度成像分析技术。相关成果发表在Anal. Chem., Adv. Mater., ACS Nano, ChemPhysChem, Chem. Commun., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc.Biosens. Bioelectron.上。

5)创新分析仪器与装置

群体始终保持仪器研制的传统优势,从高灵敏度、高选择性、实时原位、全息化、高通量、微型化等角度,开展创新分析仪器和装置的研制并取得显著进展,带动了分析化学重点学科的新发展,获得专利26项。相关研究人员担任J. Anal. At. Spectrom.顾问委员及Spectroc. Acta Pt. B顾问编委等。

a)质谱仪器研制

研制出强短脉冲辉光放电离子源-飞行时间质谱仪(获福建省科技进步奖一等奖),研究成果总体达到了国际先进水平。研制出我国第一台高分辨率电喷雾飞行时间质谱议,其分辨率、质量范围、灵敏度等主要指标达到国际先进水平,以全优的结果通过科技部的项目验收。开展了高功率密度皮秒级激光电离飞行时间质谱仪的研制,获得国家自然科学基金科学仪器基础研究专项基金的资助。近年更与群体内激光诱导表面等离子体子研究专家合作,推进激光溅射/电离飞行时间质谱仪研究至全新的维度,2014年获得国家自然科学基金重大科研仪器研制项目(720万元)的资助。

b)电化学分析仪器和装置研制

研制了消除双层电流误差的脉冲极谱电化学谱仪、逆流聚焦电泳装置、电泳聚焦浓缩装置等。研制了BOD电化学传感/光纤传输的传感器,具有原位、在线和小型化特点,便于遥测和过程在线检测。研制了病害猪肉的速测方法和便携式仪器,可进行病害猪肉的现场快速低成本测定。

c)色谱分析仪器和装置研制

自行设计研制的便携式色谱仪,配备自主设计制作的荧光和紫外双功能微型检测器、毛细管整体柱和双大扭矩注射泵,可以实现梯度洗脱分离和荧光/紫外二维检测,是首台便携式液相色谱仪;研制了色谱-ICPMS联用程序升温式热扩散接口装置。

d)荧光分析仪器和装置研制

研制了表面等离子体耦合定向发射荧光检测装置,并获得国家自然科学基金科学仪器基础研究专项基金的资助;自行组装了国内首台多功能同步荧光光谱仪石油多功能荧光光谱仪

e)飞秒和频光谱系统和时间分辨受激拉曼光谱系统研制

研制了飞秒和频光谱系统。该系统具有表面选择性和亚单分子层检测能力,同时具备超快时间分辨能力,还能提供表界面分子取向、分子微环境等结构信息,是当前研究表界面超快过程的主要光谱手段之一。

f)超高灵敏流式检测系统研制

开展新型超高灵敏流式检测仪及纳米生物快速表征系统的研制,并获得国家自然科学基金科学仪器基础研究专项基金的资助;首次将瑞利光散射技术与鞘流单分子荧光检测技术相结合,研制出可多通道同时检测散射和荧光等信息的超高灵敏流式检测装置。

此外,本群体紧密结合国家和区域社会经济发展,是海峡西岸经济社会建设中质量监测、检验检疫、食品安全、环境保护、卫生健康等领域的重要科技支撑力量,获得地方政府的高度评价。参与厦门市政府科技规划,为政府决策提供参考。通过各种渠道,就厦门市的各类经济活动中的相关科学问题,向厦门市政府建言献策。厦门市在精密机械、电子、仪器制造业的竞争力和影响力居全国前列,群体利用本学科在分析仪器领域的国际视野和研究优势,促成厦门市政府将分析仪器研制和开发作为新的经济增长点,并在厦门市海沧区建立了科学仪器研制开发及产业化园区,以期成为国内分析仪器专业化、多样化和规模化生产中心之一。与科技部、国家海洋局和厦门市合作,积极推动台湾海峡污染物立体监测系统的建立,参与厦门市重金属污染和持久性有机污染物的监测和评估,以期通过该系统的建立带动厦门地区海洋高科技研究及相关环保产业的发展。与中国科学院和厦门市携手,积极促成中国科学院厦门城市环境研究所的建立。加大科技服务力度,为厦门市科技企业提供技术支撑,大型仪器对外开放,五年来承接了大量的分析测试任务,为厦门市工业企业的产品出口、内销及质量保证发挥了重要作用。

群体服务国家和区域经济、服务社会的努力也得到了各级政府的高度认可,多名成员先后当选中共十六大代表、十七大代表、全国先进工作者、全国优秀教师、全国人才基地建设先进工作者、全国教育系统巾帼建功标兵、全国模范教师、福建省先进工作者、福建省五四奖章获得者、福建省运盛青年科技奖获得者、福建省优秀教师、福建省优秀专家、福建省食品安全专家、厦门市人民政府科技顾问、厦门市女知识分子巾帼建功活动先进个人、厦门市拔尖人才、漳州市人民政府科技顾问等。